Kaum vier Millionen Jahre
Die Caldera entstand lange Zeit bevor der Mensch als Spezies existierte. Die durch schriftliche Zeugnisse belegte Geschichte des Nationalparks nimmt ihren Anfang jedoch erst vor sechs Jahrhunderten, als La Palma von den spanischen Konquistadoren erobert wurde.
m Jahr 1492 gelang es dem Eroberer Alonso Fernández de Lugo, dem „el Adelantado“, und seinen Männern am Strand von Tazacorte an Land zu gehen und den größten Teil der Insel zu unterwerfen, wobei er allerdings zahlreiche Verluste zu beklagen hatte. Nur im Landstrich von Aceró ( prähispanische Bezeichnung der Caldera, die in der Sprache der Ureinwohner „starker, unverletzlicher Ort“ bedeutet) gelang es dem Mencey Tanausú, dem Eroberungszug der kastilischen Konquistadoren eine Zeitlang Einhalt zu gebieten. Enttäuscht über die Durchkreuzung seiner Eroberungspläne unterbreitete Fernández de Lugo ein falsches Waffenstillstandsangebot, womit er Tanausú aus seinem Zufluchtsort herauslockte und die Auritas, sein Versprechen brechend, angriff und ihren Fürsten am Pass von Adamancasis (in der Nähe der Picknickanlage El Riachuelo) gefangen nahm. Der Legende nach starb der gefangene Anführer der Ureinwohner an Hunger auf der Überfahrt zum spanischen Festland, da er sich weigerte Nahrung zu sich zu nehmen. Heute zeugen nur noch zahlreiche Felszeichnungen in der Caldera von der Existenz dieses tapferen Hirtenvolks.
Als Dank für seine Rolle bei der Eroberung der Insel erteilten die Katholischen Könige Spaniens der Familie von Fernández de Lugo das Recht, die Länder des heutigen Nationalparks zu verteilen und seine zahlreichen Wasserquellen zu verwalten. Diese Rechte vererbten sich von Generation zu Generation bis auf den heutigen Tag, an dem die Rechte in der Hand der Erbengemeinschaft der Güter von Argual y Tazacorte liegen, zu der ungefähr 2000 Gesellschafter gehören.
1954 wurde die Caldera auf Initiative einer Gruppe von Intellektuellen und Künstlern der Insel zum Nationalpark erklärt. Im Jahre 1981 wurde seine Fläche in einer umfangreichen Erweiterung auf die jetzigen 4690 Hektar erweitert und gleichzeitig 5956 Hektar der umliegenden Zonen zum Naturschutzgebiet erklärt.